In der Besetzung der Serie Arthur befindet sich unter anderem:
Bruce Dinsmore als Mr. Read / Binky Barnes / Bailey (voice) (493 Folgen), Melissa Altro als Muffy Crosswire (voice) (493 Folgen), Jodie Resther als Francine Frensky (voice) (493 Folgen), Daniel Brochu als Buster Baxter (voice) (493 Folgen), Sonja Ball als Mrs. Read (voice) (493 Folgen), Arthur Holden als Mr. Ratburn / Bionic Bunny (voice) (493 Folgen), Tracy Braunstein als Baby Kate (voice) (493 Folgen), Simon Peacock als Pal (voice) (493 Folgen), Joanna Noyes als Grandma Thora (voice) (493 Folgen), Tamar Kozlov als Prunella (voice) (493 Folgen), Jessica Kardos als Sue Ellen Armstrong (voice) (266 Folgen), Sally Taylor-Isherwood als Emily (voice) (266 Folgen)